Синтез и сорбционные свойства в отношении Cs+ и Sr++ микросферических цеолитных материалов на основе ценосфер летучих энергетических зол

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Изучено влияние условий гидротермального синтеза (температура, длительность, перемешивание), состава и предсинтетической обработки узких фракций ценосфер летучих энергетических зол, выполняющих функцию темплата и источника Si и Al, на получение микросферических цеолитных материалов заданного структурного типа в системе Na2O–H2O–(SiO2–Al2O3)стекло двух мольных составов. Продукты синтеза охарактеризованы методами рентгенофазового анализа, растровой электронной микроскопии, энергодисперсионного анализа и низкотемпературной адсорбции азота, изучены их сорбционные свойства в отношении Cs+ и Sr2+. Выявлены факторы, способствующие преимущественному формированию цеолита NaX структурного типа фожазит. Установлено, что цеолитные продукты на основе ценосфер с содержанием стеклофазы около 95 мас. % демонстрируют наиболее высокие сорбционные параметры, включая максимальную емкость по Cs+ и Sr2+ – до 250 и 180 мг/г, коэффициент распределения – порядка 104 и 106 мл/г, степень извлечения – 99.1 и 99.9% соответственно.

Об авторах

Е. А. Кутихина

Институт химии и химической технологии СО РАН, “Красноярский научный центр СО РАН”

Email: kutikhina@icct.ru
Россия, 660036, Красноярск, Академгородок, 50/24

Е. В. Мазурова

Институт химии и химической технологии СО РАН, “Красноярский научный центр СО РАН”

Email: kutikhina@icct.ru
Россия, 660036, Красноярск, Академгородок, 50/24

О. В. Буйко

Сибирский федеральный университет

Email: kutikhina@icct.ru
Россия, 660041, Красноярск, пр. Свободный, 79

Т. А. Верещагина

Институт химии и химической технологии СО РАН, “Красноярский научный центр СО РАН”

Email: kutikhina@icct.ru
Россия, 660036, Красноярск, Академгородок, 50/24

А. Г. Аншиц

Институт химии и химической технологии СО РАН, “Красноярский научный центр СО РАН”; Сибирский федеральный университет

Автор, ответственный за переписку.
Email: kutikhina@icct.ru
Россия, 660036, Красноярск, Академгородок, 50/24; Россия, 660041, Красноярск, пр. Свободный, 79

Список литературы

  1. Брек Д. Цеолитовые молекулярные сита. М.: Мир, 1976. 606 с.
  2. Жданов С.П., Егорова Е.П. Химия цеолитов. Ленинград: Наука, Ленинградское отд., 1968. 158 с.
  3. Rhodes C.J. Zeolites: physical aspects and environmental applications // Annu. Rep. Prog. Chem. Sect. C: Phys. Chem. 2007. V. 103. P. 287–325.
  4. Golubeva O.Y., Brazovskaya E.Y., Ul’yanova N.Y., Morozova Y.A. Development of Approaches for Designing and Preparing Magnetic Nanocomposites Based on Zeolite Beta and Magnetite Nanoparticles under Hydrothermal Conditions // Glass Phys. Chem. 2018. V. 44. № 2. P. 108–114.
  5. Golubeva O.Y., Brazovskaia E.Y., Alikina Y.A., D’yachenko S.V., Zhernovoi A.I. Synthesis and Study of Nanocomposites Based on Beta Zeolite and Magnetite for Targeted Drug Delivery // Glass Phys. Chem. 2019. V. 45. № 1. P. 66–73.
  6. Grund S., Doussineau T., Fischer D., Mohr G.J. Mitoxantrone-loaded zeolite beta nanoparticles: Preparation, physico-chemical characterization and biological evaluation // J. Colloid Interface Sci. 2012. V. 365. № 1. P. 33–40.
  7. Fernandez S., Ostraat M.L., Lawrence J.A., Zhang K. Tailoring the Hierarchical Architecture of Beta Zeolites using Base Leaching and Pore-Directing Agents // Microporous Mesoporous Mater. 2018. V. 263. June. P. 201–209.
  8. Dyer A. Use of zeolites in the treatment of nuclear waste // Anal. Proc. 1993. V. 30. № P. 190–191.
  9. Mimura H., Kobayashi T., Akiba K. Chromatographic separation of strontium and cesium with mixed zeolite column // J. Nucl. Sci. Technol. 1995. V. 32. № 1. P. 60–67.
  10. Bosch P., Caputo D., Liguori B., Colella C. Safe trapping of Cs in heat-treated zeolite matrices // J. Nucl. Mater. 2004. V. 324. № 2–3. P. 183–188.
  11. Cappelletti P., Rapisardo G., Gennaro B., Colella A., Langellac A., Graziano F.S., Bish D.L., Gennaro M. Immobilization of Cs and Sr in aluminosilicate matrices derived from natural zeolites // J. Nucl. Mater. 2011. V. 414. P. 451–457.
  12. Баррер Р. Гидротермальная химия цеолитов. М.: Мир, 1985. 424 с.
  13. Fan J., Jing Z., Zhang Y., Miao J., Chen Y., Jin F. Mild hydrothermal synthesis of pollucite from soil for immobilization of Cs in situ and its characterization // Chem. Eng. J. 2016. V. 304. P. 344–350.
  14. Novembre D., Gimeno D., Del Vecchio A. Synthesis and characterization of Na–P1 (GIS) zeolite using a kaolinitic rock // Sci. Rep. 2021. V. 11. № 4872. P. 1–11.
  15. Fang J.-N., Lin I.-C., Lo H.-J., Song S.-R., Chen Y.-L.T. The kinetics of analcime synthesis in alkaline solution // J. Chi. Chem. Soc. 2004. V. 51. P. 1267‒1272.
  16. Querol X., Moreno N., Uman˜a J.C., Alastuey A., Herna’ndez E., Lo’pez-Soler A., Plana F. Synthesis of zeolites from coal fly ash: an overview // Int. J. Coal. Geol. 2002. V. 50. № 1–4. P. 413–423.
  17. Franus W., Wdowin M., Franus M. Synthesis and characterization of zeolites prepared from industrial fly ash // Environ. Monit. Assess. 2014. V. 186. P. 5721–5729.
  18. Бразовская Е.Ю., Голубева О.Ю. Синтез и исследование цеолитов Beta с иерархической структурой пор // Физика и химия стекла. 2020. Т. 46. № 1. С. 74–81.
  19. Anshits N.N., Mikhailova O.A., Anshits A.G., Salanov A.N. Chemical composition and structure of the shell of fly ash non-perforated cenospheres produced from the combustion of the Kuznetsk coal (Russia) // Fuel. 2010. V. 88. № 9. P. 1849–1862.
  20. Fomenko E.V., Anshits N.N., Solovyov L.A., Mikhaylova O.A., Anshits A.G. Composition and Morphology of Fly Ash Cenospheres Produced from the Combustion of Kuznetsk Coal // Energy Fuels. 2013. V. 27. № 9. P. 5440–5448.
  21. Fomenko E.V., Anshits N.N., Vasilieva N.G., Mikhaylova O.A., Rogovenko E.S., Zhizhaev A.M., Anshits A.G. Characterization of Fly Ash Cenospheres Produced from the Combustion of Ekibastuz Coal // Energy Fuels. 2015. V. 29. № 8. P. 5390–5403.
  22. Верещагин С.Н., Верещагина Т.А., Шишикина Н.Н., Саланов А.Н., Аншиц A.Г. Получение микросферических цеолитов из стеклокристаллических ценосфер энергетических зол // Химия в интересах устойчивого развития. 2008. Т. 16. № 4. С. 519–527.
  23. Vereshchagina T.A., Vereshchagin S.N., Shishkina N.N., Solovyov L.A., Mikhaylova O.A., Anshits A.G. One-step fabrication of hollow aluminosilicate microspheres with a composite zeolite/glass crystalline shell by direct conversion of coal fly ash cenospheres // Microporous Mesoporous Mater. 2013. V. 169. P. 207–211.
  24. Vereshchagina T.A., Vereshchagin S.N., Shishkina N.N., Solovyov L.A., Vasilieva N.G., Anshits A.G. Microsphere zeolite materials derived from coal fly ash cenospheres as precursors to mineral like aluminosilicate hosts for 135,137Cs and 90Sr // J. Nucl. Mater. 2013. V. 437. № 1–3. P. 11–18.
  25. Vereshchagina T.A., Kutikhina E.A., Solovyov L.A., Vereshchagin S.N., Mazurova E.V., Chernykh Y.Y., Anshits A.G. Synthesis and structure of analcime and analcime-zirconia composite derived from coal fly ash cenospheres // Microporous Mesoporous Mater. 2018. V. 258. March. P. 228–235.
  26. Верещагина Т.А., Аншиц Н.Н., Шаронова О.М., Васильева Н.Г., Верещагин С.Н., Шишикина Н.Н., Фоменко Е.В., Аншиц А.Г. Полифункциональные микросферические материалы для долговременного захоронения жидких радиоактивных отходов // Физика и химия стекла. 2008. Т. 34. № 5. С. 712–726.
  27. Panasyugin A.S., Golikova N.B., Strukova O.V. Concentrating radiocesium with selective sorbents // Radiochemistry. 2003. V. 45. № 3. P. 290–292.
  28. Fomenko E.V., Anshits N.N., Pankova M.V., Mikhaylova O.A., Solovyov L.A., Shishkina N.N., Anshits A.G. Influence of the composition and structure of the glass-crystalline shell of cenospheres on helium permeability // Glass Phys. Chem. 2012. V. 38. № 2. P. 218–227.
  29. Пат. 2262383 Российская Федерация, МПК B01J20/30, B01J20/10. Способ получения микросферического сорбента для очистки жидких отходов от радионуклидов, ионов цветных и тяжелых металлов / Аншиц А.Г., Верещагина Т.А., Фоменко Е.В.; заявитель и патентообладатель Институт химии и химической технологии СО РАН. № 2004112726/15; заявл. 26.04.2004; опубл. 20.10.2005, Бюл. № 26. 10 с.
  30. Rietveld H.M. A Profile Refinement Method for Nuclear and Magnetic Structures // J. Appl. Cryst. 1969. V. 2. № 2. P. 65–71.
  31. Solovyov L.A. Full-profile refinement by derivative difference minimization // J. Appl. Cryst. 2004. V. 37. P. 743–749.
  32. Greg S.J., Singh K.S.W. Adsorption, surface area, porosity. London: Academic Press, 1982. 304 p.
  33. ИСО 9277:2010-09 (E). Определение удельной площади поверхности твердых тел по адсорбции газа с применением метода Брунауэра, Эммета и Теллера (BET-метод). M.: Стандартинформ, 2016. 30 с.
  34. Harkins W.D., Jura G. A vapor adsorption method for the determination of the area of a solid without the assumption of a molecular area, and the areas occupied by nitrogen and other molecules on the surface of a solid // J. Am. Chem. Soc. 1944. V. 66. P. 1366–1373.
  35. Webb P., Orr C. Analytical methods in fine particle technology. Norcross, GA.: Micromeritics Instrument Corporation, 1997. 301 p.
  36. ГОСТ 5382-2019. Цементы и материалы цементного производства. Методы химического анализа. М: Стандартинформ, 2019. 70 с.
  37. Robson H. Verified Syntheses of Zeolitic Materials. Elsevier Science, 2016. 405 p.
  38. Zubowa H.-L., Kosslick H., Müller D., Richter M., Wilde L., Fricke R. Crystallization of phase-pure zeolite NaP from MCM-22-type gel compositions under microwave radiation // Microporous Mesoporous Mater. 2008. V. 109. № 1–3. P. 542–548.
  39. Penilla R.P., Bustos A.G., Elizalde S.G. Immobilization of Cs, Cd, Pb and Cr by synthetic zeolites from Spanish low-calcium coal fly ash // Fuel. 2006. V. 85. № 5–6. P. 823–832.
  40. Atkins M., Glasser F.P., Jack J.J. Zeolite P in cements: its potential for immobilizing toxic and radioactive waste species // Waste Manage. 1995. V. 15. № 2. P. 127–135.

Дополнительные файлы


© Е.А. Кутихина, Е.В. Мазурова, О.В. Буйко, Т.А. Верещагина, А.Г. Аншиц, 2023